近日，闫寿科教授，任忠杰教授团队在《Angewandte Chemie International Edition》上发表了题为“Asymmetrical-Dendronized TADF Emitters for Efficient Nondoped Solution-Processed OLEDs by Eliminating Degenerate Excited States and Creating Solely Thermal Equilibrium Routes”的研究论文。
溶液加工型有机发光二极管（Organic light-emitting diodes，OLED）材料由于低成本，高加工效率和大可扩展性而受到了广泛关注。热激活延迟荧光（TADF）树状大分子由于具有精确结构和良好的溶解性且无需借助贵金属元素即可实现100%内量子效率并被视为理想的溶液加工型OLED材料。然而，目前TADF树状大分子的发光机理的至今仍然不明确，使其器件效率一直未能满足应用需求。
该研究发现传统的树状大分子通常为共轭结构或者非共轭结构，这样的结构由于多个相同的树枝化基元而产生不必要的简并激发态，这些简并激发态会产生额外的热平衡过程从而增加非辐射跃迁，进而限制了它们的TADF发光效率。该研究通过设计合成不对称的“半树枝化”和“半树枝化半共轭化”的树状大分子。通过引入非对称的树枝化基元导致扩大激发态的能量差从而消除简并激发态，三重局域激发态高于最低三重电荷转移态0.3 eV，确保了有效自旋翻转过程的唯一热平衡路径，使得其反向隙间窜越速率高达 2.6×106 s-1。此外，这些树状大分子具有聚集增强发光特性，可以降低聚集态中的激子猝灭，从而降低其发光器件的效率滚降。基于此树状大分子的非掺杂溶液加工型器件的最大外量子效率高达24.0%，在亮度为500 cd m-2时的外量子效率仍然可以保持在21.3%，这也实现了基于大分子的非掺杂OLED的最高效率。
该工作第一作者为李晨森博士，英国杜伦大学的Alastair K. Harrison为共同第一作者，任忠杰教授为通讯作者，英国杜伦大学的Fernando B. Dias和Martin R. Bryce为共同通讯作者。北京化工大学为第一完成单位。本工作得到了国家自然科学基金项目的资助。
文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202115140
