高能量密度的锂金属电池的传输性能和电化学稳定性受到了电解质组分的严重限制。为了能够提供分子级别的微观图像和促进电解质科学理论的发展，分子动力学技术被用来研究的聚合物电解质及其与锂金属的界面的电化学性质。

本工作阐述了Li⁺溶剂化环境的特征以及聚合物链长或增塑剂含量对本体电解质实验相关性能的影响，包括溶剂化鞘结构、离子扩散、电导率、传输数等。同时，本次研究学习了该聚合物电解质的聚合物含量或盐浓度对电解质/锂金属界面电化学稳定性的影响。为此，本次工作分析了三种不同的界面模型：液体基、聚合物基和高盐浓度基，并且利用粒子数密度分布和溶剂化结构两种性质来探究不同界面体系的优缺点。本次模拟研究发现：与液基体系中不利的液体界面层相比，由于聚合物在锂金属表面的出现，后两种体系具有电化学稳定的界面结构。此外，与锂电沉积相关的Li⁺溶剂化结构表现出取向性，例如液基体系中的小有机液体分子更容易出现在锂金属表面可接触的一侧。液体小分子基本上被排除在聚合物基电解质中的Li⁺溶剂化结构之外，这是其具有稳定的界面的另一个重要因素。此外，与体相电解质相比，界面处的离子传导在所有模拟体系中并没有衰减。

该工作对电解质体相到界面的各种性质给出了全面、深刻的分析，能够为锂金属电池聚合物电解质的成分设计和性能优化提供系统的理论支撑。

该文章共同第一作者为北京化工大学材料学院硕士研究生亢培彬（现为厦门大学博士研究生）和北京化工大学材料学院博士研究生陈栋莉，隋刚教授为本文通讯作者。北京化工大学为唯一一完成单位。本研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目的资助。

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https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.140931