近日，材料科学与工程学院陈仕谋教授团队在Nature Communications上发表了题为“Gradient chaotropic regulation of Zn2+ solvation chemistry for low-temperature zinc metal batteries”的研究论文。本文报道了一种基于梯度离子液体的水系电解液设计。该设计可同时满足锌离子电池无枝晶锌沉积和低温运行这两项需求。
锌金属负极在水系电解质中热力学不稳定，会导致不可逆副反应，包括析氢反应和副产物（例如ZnO、Zn(OH)42-）的形成。此外，尽管水系电解质具有高离子电导率，但其在低温下易冻结，这显著阻碍了Zn2+传输并缩短了电池寿命。基于此，该研究依据Hofmeister序列，引入了一种梯度离液Zn2+电解质配方，以构建抗冻Zn2+溶剂化化学并提高锌金属负极稳定性。首先，TFA⁻和OTf⁻阴离子在Hofmeister序列中位于相邻位置，形成了梯度离液电解质，打破电解质的氢键网络，提高了电池的低温循环性能；其次，离子液体（IL）阳离子的空间屏蔽效应和疏水性有利于形成贫水界面层，从而抑制析氢和腐蚀反应的发生。阴离子参与界面化学反应，形成富含无机物的SEI（如ZnF2、ZnO、ZnS和ZnCO3）；第三，在保留疏水大体积阳离子的界面双电层调控能力的同时，引入梯度离液阴离子以减轻IL阳离子在界面的过度积累，使IL能够在水系电解质中作为单一共溶剂有效发挥作用。结果表明，在25 °C、1.0 mA cm-2电流密度和1.0 mAh cm-2面容量下，锌负极的沉积/剥离寿命为空白电解质的25倍。此外，Zn||Zn对称电池在–30 °C和–40 °C下（0.1 mA cm-2，0.1 mAh cm-2）分别实现了超过13000小时和6692小时的稳定循环。重要的是，在–40 °C温度下，Zn||VO2@VO在0.2 A g-1下经过3500次循环后，放电比容量几乎没有下降。该研究提出的电解质配方可以为有效的抗冻Zn2+溶剂化化学和高稳定性锌金属电池的建立提供一个新思路。
该工作第一作者为北京化工大学材料学院2023级博士生阳思念和2022级博士生赵顺顺，北京化工大学陈仕谋教授为通讯作者，北京化工大学为第一完成单位。本工作得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费等项目的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-67426-9
