近日，北京化工大学材料科学与工程学院徐斌教授团队在《Angewandte Chemie International Edition》期刊上发表了题为“Synergistic Dual d-Band Engineering at the Ru-N₄/MXene Interface for High-Efficiency and Long-Lived Li-CO₂ Batteries”的研究论文。该工作提出了一种基于Ru-N₄单原子与MXene载体的双d带中心协同策略，同时促进了CO₂还原反应（CO₂RR）与CO₂析出反应（CO₂ER），成功实现了高效、长寿命的Li-CO₂电池。

Li-CO₂电池兼具CO₂资源化利用与高能量密度（1876 Wh kg^-1）的优势，但CO₂还原动力学缓慢，且放电产物Li₂CO₃难以分解，导致极化严重、循环寿命有限。针对上述挑战，研究团队采用胺辅助锚定策略，在Ti₃C₂T_x MXene上成功构筑了原子级分散的Ru-N₄单原子催化剂（MX-Ru_SA）。球差校正电镜与同步辐射XAS证实，Ru以孤立单原子形式存在，形成四配位的Ru-N₄构型。更为重要的是，Ru与MXene之间的界面耦合实现了双d带中心的协同调控：一方面，Ru的d带中心上移，增强了对中间体的吸附能力，促进了CO₂还原反应，并引导Li₂CO₃生长为垂直取向的纳米片，有利于电子/离子的快速传输；另一方面，MXene中Ti的d带中心得到优化，有效弱化了Li₂CO₃中的Li-O键，显著降低了其分解能垒。这一机制突破了传统单金属位点难以兼顾Li₂CO₃形核调控与高效分解的瓶颈。得益于上述协同催化作用，MX-Ru_SA基Li-CO₂电池展现出优异的电化学性能：放电比容量高达14757 mAh g^-1，充电过电位仅0.56 V，在100 mA g^-1的电流密度下可稳定循环超过3000小时。该工作为高性能Li-CO₂电池催化剂的设计提供了全新的双d带工程思路，并可拓展至其他MXene载体与单原子金属体系，为金属-气体电池的发展奠定了基础。

北京化工大学材料科学与工程学院博士研究生田雪为论文第一作者，北京化工大学徐斌教授和西安科技大学刘欢教授为论文的共同通讯作者，北京化工大学为第一完成单位。本研究得到国家自然科学基金等项目资助。