近日，北京化工大学材料科学与工程学院徐斌教授团队在《Energy & Environmental Science》上发表了题为“Breaking the potential limit of ether-based electrolytes via asymmetric interfacial activation for high-energy-density sodium-ion batteries”的研究论文。该工作提出了一种非对称界面激活（AIA）策略，在热力学上解耦了正负极氧化还原激活窗口，实现电解液添加剂的电极选择性反应调控，攻克了醚类电解质高压氧化分解的瓶颈，为高压醚基电解液设计提供了新思路。

醚基电解液与硬碳（HC）负极具有良好的界面兼容性，因而在钠离子电池中得到了广泛应用。然而，醚基电解液在高电位（>4 V）下极易发生氧化分解并引发严重的副反应，限制了其与高电压正极的匹配。传统添加剂筛选多基于单电极视角的轨道能级排序，通常面临正极保护与负极相容难以兼顾的矛盾。因此，如何同时满足正极高电位抗氧化与负极低电位高稳定性的双重热力学需求，是突破醚基电解液高压应用瓶颈的关键。研究团队基于高通量筛选，锁定了具有非对称电化学响应的二氟磷酸根（DFP^-）阴离子添加剂。结果表明，DFP^-在正极侧优先发生选择性牺牲氧化，构筑富含NaF的致密无机CEI膜，阻断溶剂氧化分解；在负极侧则保持电化学惰性，通过调控溶剂化结构抑制溶剂还原产气并诱导形成坚固的SEI膜。基于该电解液组装的FNVP|HC全电池能够在2.0-4.3 V 高压区间稳定循环；此外，组装的Ah级NFM111|HC软包电池进一步验证了该电解液在高比能钠离子电池中的应用潜力。

北京化工大学材料科学与工程学院博士研究生仇斌为论文第一作者，北京化工大学徐斌教授和贵州民族大学孙宁教授为论文的共同通讯作者，北京化工大学为第一完成单位。

原文链接：

https://doi.org/10.1039/d6ee04104c