近日，材料学院王峰教授、张正平副教授课题组在J. Am. Chem. Soc.上发表题为“Edge-Functionalized Polyphthalocyanine Networks with High Oxygen Reduction Reaction Activity”的研究工作报道了一种具有高氧还原反应活性的边缘官能化聚酞菁网络。

　　二维(2D)催化材料在能量转换和存储领域被广泛应用，因为它们具有高的电化学活性表面积以及快速的传质能力。共轭金属聚酞菁，是具有完全平面内π离域的平面金属大环网络，已经作为电化学催化剂引起了极大的关注。然而，类似于石墨的π-π层状堆叠结构限制了轴向电子转移和反应物到达活性位点，导致其在应用于器件（金属-空气电池、燃料电池等）时作为氧还原反应电催化剂的活性相对较差。

　　鉴于上述挑战，该工作利用共轭金属聚酞菁边缘取代基团的空间位阻效应，通过球磨制备了一系列二维(2D)共轭芳香网络。其中使用四苯基邻苯二甲酸酐获得的最佳样品具有均匀的薄层(2.9 nm)结构和相对高的BET表面积(92 m²·g^-1)，从而暴露出了大量的Co-N₄活性位点。因此，这种材料表现出优异的电催化氧还原反应活性(44 mA mg_cat^-1)。与基准Pt/C催化剂相比，就Pt质量和总的Pt/C催化剂而言，该质量活性分别提升了1.2倍和6.0倍。当在锌-空气电池中用作空气电极催化剂时，该材料提供了最大面积功率密度(137 mW cm^-2)和质量功率密度(0.68W mg_cat^-1)，明显超过基准Pt/C催化剂。研究表明，这类二维芳烃材料是一种有效的电催化剂，也为可控合成二维层状材料提供了一种可扩展、低成本的方法，可用于其他能量转换和储存领域。

　　该文章共第一作者为北京化工大学博士研究生杨少轩，王峰教授和张正平副教授为本文共同通讯作者，北京化工大学为第一完成单位。本研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、北京化工大学人才引进启动基金和中央高校基本科研业务费等项目的资助。

文章信息：Shaoxuan Yang, Yihuan Yu, Meiling Dou, Zhengping Zhang*, and Feng Wang*. Edge-Functionalized Polyphthalocyanine Networks with High Oxygen Reduction Reaction Activity. J. Am. Chem. Soc., 2020, DOI: 10.1021/jacs.0c07249.

全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07249