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王峰教授、张正平教授团队在《Small》上发表学术论文

发文时间:2023-02-06

近日,北京化工大学材料科学与工程学院王峰教授、张正平教授团队在《Small》上发表了题为“Role of MoOx Surficial Modification in Enhancing the OER Performance of Ru–Pyrochlore”的研究论文,该论文开发了一种高效的电子结构调控策略,通过引入表面修饰物种构建异质修饰剂-宿主界面,以提供电荷转移的高速公路实现钌酸钇宿主的表面和近表面的电子结构调控

近年来,具有烧绿石结构的钌酸钇类氧化物在电催化析氧方面表现出巨大潜力,然而,其系典型的强电子关联体系,所产生的d-d库伦相互作用大于Ru4d带宽时,使得Ru 4d能带发生莫特-哈伯德分裂并出现禁带,这会阻碍材料的在催化过程中的电荷转移,继而影响其催化反应性。

基于此,论文从增强分子间的电荷转移入手,主要开发了一种湿化学过臭氧化的表面修饰策略来引入MoOx表面改性剂,将低浓度的MoOx物种嵌入到纳米多孔钌酸钇烧绿石表面,所得样品标记为Mo-YRO,其形成的压应力通过缩短Ru-O键长,增大Ru-O-Ru键角缓解了RuO6的姜泰勒畸变,所形成的异质Mo-O-Ru微界面促进了从RuO6MoOx的分子间电子转移,最终,通过诱导Ru 4d电子的离域化和能带重排有效消除了由强电子关联性引发的莫特哈伯德禁带。这种电子和几何结构的调控能够增强电催化析氧活性。此外,富电子的MoOx为催化表面提供了更负的电负性,从而充当了类似“栅栏”的保护层,从而可以有效抑制在催化过程中的金属离子溶出,进一步稳定了Mo-YRO的电催化稳定性。本论文为新型烧绿石电催化剂的设计提供了新的见解,也突出了表面工程作为一种调节相关材料的电子结构和催化性能的改进方法的多功能性。

北京化工大学材料科学与工程学院博士研究生刘彤彤为论文第一作者,王峰教授、张正平教授为本论文的共同通讯作者,北京化工大学为唯一完成单位。

 论文链接:https://doi.org/10.1002/smll.202206698