近日，北京化工大学王峰教授、牛津副教授团队在国际知名期刊Advanced Science上发表题为“Regulating Sodium Deposition Behavior by a Triple-Gradient Framework for High-Performance Sodium Metal Batteries”的研究工作。

金属钠具有丰富的自然资源、高理论容量（1166 mAh g^-1）以及低工作电位（-2.71 V vs SHE），因此被认为是极具发展潜力的电池负极。然而，钠金属负极在沉积/剥离过程中的枝晶生长以及体积膨胀等问题严重阻碍了其在电池中的应用。研究表明，引入三维框架基体能够有效缓解上述问题。与传统二维基体相比，三维导电/亲钠框架可通过均匀化离子/电子通量来降低局部电流密度，诱导钠均匀沉积，从而缓解钠枝晶生长和体积膨胀问题。然而，这种均一化的三维框架在近隔膜侧存在电场集中、Na⁺扩散速率高于框架内部的问题，仍会导致钠金属优先在表面沉积，最终诱发枝晶生长。基于此，本工作提出了一种制备三重梯度自支撑碳框架（命名为Gra-GC-MoSe₂）的高效方法，该框架在亲钠位点数、孔体积和导电性三方面均具有梯度分布，实现了钠沉积行为的高效调节，有效抑制了钠枝晶生长和死钠形成。通过原位/非原位测试及理论计算表明，MoSe₂及其衍生物的梯度分布可调控框架的亲钠性，孔体积的梯度分布有利于Na⁺扩散，电导率的梯度变化可抑制剥离过程中死钠的产生。因此，Gra-GC-MoSe₂修饰的钠负极在半电池中表现出优异的循环稳定性和高平均库仑效率。在对称电池中，它可以实现超过2000小时的稳定循环，即使在10 mAh cm^-2的大容量沉积条件下也能稳定工作。此外，组装的全电池也具有高能量密度和出色的循环性能。

该论文第一作者为材料学院硕士生曹玮珊，材料学院王峰教授、牛津教授、剑桥大学Adrian Fisher教授、中国航天科技创新研究院王鹏飞研究员为本文共同通讯作者，北京化工大学为第一完成单位。本研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务经费等多个项目的资助。

文章信息：Weishan Cao, Mengyue Liu, Weihao Song, Zhen Li, Bingyang Li, Pengfei Wang, Adrian Fisher, Jin Niu, Feng Wang, Adv. Sci., 2024, 2402321.

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.202402321.