近日，北京化工大学材料科学与工程学院徐斌教授、朱奇珍副教授团队在《Energy & Environmental Science》上发表了题为“Atom-Dominated Relay Catalysis of High-Entropy MXene Promotes Cascade Polysulfide Conversion for Lithium-Sulfur Batteries”的研究论文。该论文设计了一种高熵MXene（HE-MXene）材料TiVNbMoC₃，作为硫宿主和隔膜改性层，以解决Li-S电池中的穿梭效应和锂枝晶问题，并通过理论分析和实验研究，揭示了HE-MXene内部多活性中心的协同作用，为面向多步转化反应的先进电催化剂设计提供了新的思路。

锂硫电池因其高能量密度和丰富的资源优势而备受关注，但其商业化仍受限于多硫化物（LiPSs）穿梭效应导致的容量衰减以及锂枝晶的不可控生长带来的安全隐患。MXene材料能够捕捉LiPSs并促进其电化学转化，诱导锂离子均匀沉积，在锂硫电池领域展现出巨大潜力，但传统单金属MXene材料对LiPSs的吸附作用和催化活性有限，同时力学应变能力难以充分抑制锂枝晶的形成。

本研究设计了含有四种尺寸兼容的过渡金属原子的HE-MXene TiVNbMoC₃材料，在锂硫电池中作为硫宿主和隔膜改性层。四种过渡金属元素均匀分布于M层，使该HE-MXene表现出优异的构型兼容性、优化的d带中心以及弹性晶格结构。此外，HE-MXene中的Ti、V、Nb和Mo位点在多步骤硫还原反应中实现了原子间的接力催化作用：Ti和V位点主导对长链LiPSs的捕获和催化作用，随后V和Nb位点促进长链LiPSs向短链LiPSs的转化，最终由Nb和Mo位点加速限速步骤并促进Li₂S的均匀沉积。这一接力催化机制能够持续推动S₈向Li₂S转变过程中的多步氧化还原反应的进行。同时，隔膜上的HE-MXene修饰层提供了均匀的电场分布和高机械应变能力，促进了锂负极侧均匀的成核和沉积。因此，含HE-MXene的Li-S电池即使在高硫负载量（5.4 mg cm^-2）下，0.2 C下循环100次后仍实现了4.92 mAh cm^-2的高面容量，展现了HE-MXene在锂硫电池应用中的显著优势。

北京化工大学材料科学与工程学院博士研究生徐梦瑶为论文第一作者，徐斌教授、朱奇珍副教授为论文的共同通讯作者，北京化工大学为第一完成单位。

论文链接：https://doi.org/10.1039/D4EE03402C