近日，北京化工大学材料科学与工程学院刘勇教授团队在《Energy Storage Materials》（IF 18.9）发表题为《Enabling High Rates Capacity and Cyclability of LiMn0.5Fe0.5PO4 Cathode Material through Gradient Core-Shell Structuring》的研究论文。该研究提出并通过简单溶剂热法成功制备了Mn-rich/Fe-rich核壳结构的LiMn0.5Fe0.5PO4。Fe-rich梯度表面层不仅稳定了界面化学、获得了更高效的碳化包覆，同时使得Mn-rich LMFP核在脱嵌锂过程中的相变可逆性和相变速度都显著提高，因此兼顾更高比能量和高倍率特性。
LiMnyFe1-yPO4正极材料已成为下一代锂离子电池的候选材料，其具有安全、经济、环保，特别是能量密度高等特点。然而，低导电性，以及Jahn-Teller效应导致的Mn3+溶解和晶格畸变诱导产生缺陷等固有缺点，严重影响了它们的应用潜力。本研究展示了一种可扩展的溶剂热方法，即通过用LiMn0.7Fe0.3PO4与LiFePO4的前驱体溶液进行短时间的溶剂热反应(2 h), 从而高效制备具有优异性能的梯度LiMn0.5Fe0.5PO4。即其内部是以 LiMn0.7-xFe0.3+xPO4（0＜x＜0.2）为主体的Mn-rich核，表面为Fe-rich壳。研究表明，Fe-rich 表面层具有稳定的表面化学，包括较低的表面副反应和Mn3+溶解；同时有助于形成高导电性的包覆碳。re-LMFP55在充放电过程中表现出更宽范围的固溶体相变区，且相变高度可逆。因此兼顾高比能量和高倍率特性。本工作提出的高性能LMFP的结构设计，将不同磷酸盐正极材料的优点以最优化的方式结合，揭示了过渡金属对碳化过程的影响以及调控晶格应变的新途径，有望推动磷酸盐基高能量密度正极材料及其电池发展。
该工作第一作者为北京化工大学材料学院2022级博士生李淑珍，北京化工大学刘勇教授和清华大学何向明教授以及王莉教授为共同通讯作者，北京化工大学为第一完成单位。
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.ensm.2025.104377
