近日,材料科学与工程学院刘友星副教授与合作者在《J. Am. Chem. Soc.》杂志发表了题为“Hydrophobic cation-immobilized covalent organic frameworks enable selective and stable electrosynthesis of ethylene from CO2”的研究论文。
针对电催化二氧化碳制乙烯法拉第效率和电流密度低的问题。本工作发展了一种多孔COFs限域季铵阳离子调控电催化界面微环境策略。该研究利用阳离子诱导的道南效应(Donnan effect)和COFs的微孔结构加速CO₂气体的传质和调控了水分子吸附状态。原位光谱和密度泛函理论DFT计算证明了COFs限域季铵阳离子增强了界面局部电场强度,促进了*CO吸附和二聚速率。实验表明电催化二氧化碳制乙烯的法拉第效率(FE)和电流密度分别为46.8%和374.2 mA cm⁻²,显著高于以往报道的性能。进一步,膜电极组件(MEA)电解槽实现了超过89.6小时的稳定乙烯生产。本研究通过调控阴极局部传质和电荷传递实现了电催化二氧化碳制乙烯性能的提升,为二氧化碳还原制多碳高附加值产品提供了新思路。
本论文钱正义博士和刘友星副教授为共同第一作者,骆明川研究员、郭少军教授为论文共同通讯作者。本研究工作得到了国家自然科学基金等项目资助。
文章信息:Zhengyi Qian#, Youxing Liu#, Zheng Lin, Na Ye, Yingjun Tan, Fei Liu, Yu Gu, Qizheng Huang, Hongyu Guo, Mingchuan Luo*, Shaojun Guo*. Hydrophobic cation-immobilized covalent organic frameworks enable selective and stable electrosynthesis of ethylene from CO2. J. Am. Chem. Soc. 2025.
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c05120