近日,北京化工大学王峰教授/窦美玲教授团队在国际知名期刊Advanced Energy Materials上发表了题为“Constructing Asymmetric Ir-O-Ru Unit to Promote Rapid Deprotonation and Stable Lattice Oxygen in PbIrRu Pyrochlores for Water Oxidation”的研究工作。该工作针对质子交换膜电解水(PEMWE)阳极氧析出反应(OER)贵金属铱(Ir)催化剂面临成本高昂且储量稀少的问题,聚焦兼具高导电性和耐酸特性的铅基烧绿石电催化体系,通过合成方法创新与材料设计,利用钌(Ru)掺杂策略,开发了具有Ir-O-Ru非对称活性单元的高性能铅铱钌三元烧绿石催化剂(Pb2(IrRu)2O7- ��),实现了OER催化活性与稳定性的同步提升,为PEMWE低Ir高性能电催化剂的设计与开发提出了新的见解。
该研究开发了一种工艺简单、低温快速且可规模化制备的一步水热合成法,解决了常规制备方法(溶胶-凝胶法、固相合成法)能耗高(≥1000 oC,≥8 h)、颗粒易团聚、比表面积小(≤ 20 m2 g-1)等问题,实现了温和条件下(120 oC,2-6 h)可控制备铅铱钌烧绿石催化剂Pb2(IrRu)2O7- ��,制备的催化剂具有显著优于文献报道的比表面积数值(110.7 m2 g-1)。Ru掺入后新形成的不对称Ir-O-Ru单元,打破了[IrO6]八面体单元中的桥氧对称性,促进了电荷的重新分布并诱导了富电子晶格氧的形成。原位红外表征证明了非对称Ir-O-Ru结构的形成促进了氧中间体(*OH→*O)的去质子化过程,加速了OER动力学速率。此外,同步辐射、原位差分电化学质谱表征、DFT计算结果表明,形成的不对称Ir-O-Ru结构通过强化M-O键稳定了晶格氧,有效抑制了OER电催化反应过程中晶格氧和金属的流失,提高了电化学运行稳定性。电化学测试表明,该催化剂在0.5 M H₂SO₄中表现出188 mV的低过电位(10 mA cm⁻²)和1290.2 A g⁻¹Ir+Ru的高质量活性(分别是商业IrO₂和RuO₂的16.4倍和46.7倍)。组装的PEMWE电解槽,在1.72 V电压下实现了1 A cm-2的电流密度,并在大电流密度下稳定运行300小时。这项工作为设计用于PEMWE应用的高性低铱OER催化剂提供了新思路。
材料学院硕士生黄旖烜为论文的第一作者,王峰教授、窦美玲教授为论文的共同通讯作者,北京化工大学为第一完成单位。本研究工作得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金的资助。
文章信息:
Yixuan Huang, Yufeng Qin, Qingqing Ye, Jiahao Wang, Meiling Dou*, and Feng Wang*. Constructing Asymmetric Ir-O-Ru Unit to Promote Rapid Deprotonation and Stable Lattice Oxygen in PbIrRu Pyrochlores for Water Oxidation. Adv. Energy Mater. 2025, 2501860.
全文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202501860