近日，北京化工大学王峰教授/牛津教授团队在国际知名期刊Advanced Energy Materials上发表了题为“Enabling High-Performance Zn Anodes through Nitrogen-Participated p–π Conjugation in Hydrogel Electrolytes”的研究工作。

水凝胶电解质中离子电导率低、力学性能不佳、枝晶生长不可控、电解质-电极界面反应不理想等问题严重制约了水系锌金属电池的发展。本项研究受抗糖尿病药物的启发，首次利用含氮参与p-π共轭的盐酸二甲双胍（MFHCl）增强聚丙烯酰胺（PAM）水凝胶电解质。详细的实验分析和理论计算结果揭示了MFHCl从电解质到电极的不同作用。在电解质中，MFH⁺优化了Zn²⁺的溶剂化结构，并通过O−H…π相互作用重构了氢键网络，从而加速了Zn²⁺的脱溶。此外，MFH⁺通过anion-π相互作用同时连接PAM链和锚定SO₄^2-，显著提高了电解质的机械强度和离子电导率。在电解质-电极界面，MFH⁺优先吸附在Zn(002)平面上，通过metal-π相互作用构建了富电子界面电场。值得注意的是，吸附后的MFH⁺构建了一个贫氢双电层（EDL），同时通过静电屏蔽效应重新分配Zn²⁺通量。富N的有机-无机杂化固体电解质界面层在沉积过程中还实现了Zn²⁺的快速转移。基于此，改性电解质即使在极端的测试条件下也能实现优异的半电池和全电池性能，当正极负载达20 mg cm^-2的袋式电池在200 mA g^-1下实现了444.7 mA h的高容量。这项工作为开发具有高性能的水系锌金属电池水凝胶电解质提供了一条有希望的途径。

材料学院2023级博士研究生宋威豪为论文的第一作者，王峰教授、牛津教授、冀辰东教授为论文的共同通讯作者，北京化工大学为第一完成单位。本研究工作得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金的资助。

文章信息：Weihao Song, Liqin Ye, Jiaying Peng, Qing Ma, Bing Wu, Baiyan Jiang, Masatsugu Fujishige, Kenji Takeuchi, Morinobu Endo, Chendong Ji,* Jin Niu,* and Feng Wang,* Enabling High-Performance Zn Anodes through Nitrogen-Participated p–π Conjugation in Hydrogel Electrolytes, Adv. Energy Mater.

 DOI: 10.1002/aenm.202503484