近日，材料科学与工程学院陈仕谋教授团队在《Advanced Science》上发表了题为“Ultrahigh-Temperature-Tolerance Lithium Metal Batteries Enabled by Molecular-Level Polymer Configuration Design with Low-Entropy-Penalty Effect.”的研究论文。本文创新性地通过构建“酯-醚-含氟段”的独特架构，利用Li⁺与多价酯羰基（─C═O）和醚（─C─O─C─）之间的强离子-偶极相互作用，形成了一个坚固的具有低熵罚效应的配位框架，不仅增强了电解质的热稳定性，还有效解耦了Li⁺-醚强溶剂笼，促进了锂离子的快速传输。
在应急救援、医疗保健、石化和航空航天等领域的快速发展推动下，具有高温适应性的可充电锂金属电池（LMB）的需求日益增长。然而，LMB在高温下会出现明显的容量和功率下降。针对这一挑战，本研究提出了一种低熵设计策略，开发具有出色耐高温性的聚合物基电解质（UPE）。这种电解质具有精心设计的分子结构，整合了反应性羧基、碱金属可溶性醚部分和氟化链段，提供了多种有效的离子传导途径，可使聚合物基LMB在宽温度范围（25-150 °C）内稳定运行。
得益于分子水平的自我调节和低熵效应，设计得到的UPE在120 °C的高温条件下实现了3.71 mS cm-1的卓越离子电导率、高离子迁移数（>0.6）以及显著的电化学稳定性。装配的对称锂金属电池能够实现显著的循环稳定性，在120 °C下稳定运行1000小时而不会发生复杂的界面反应。此外，LiFePO4|UPE|Li电池表现出优异的循环性能，以1.0 C的倍率在120 °C下稳定循环超过400圈，在150 °C下超过100次循环。该工作为研发高性能、耐高温锂金属电池提供了新思路。
该工作第一作者为北京化工大学材料学院2021级博士生马维廷，北京化工大学陈仕谋教授，悉尼科技大学陈勇、汪国秀教授为共同为通讯作者，北京化工大学为第一完成单位。本工作得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费等项目的资助。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/advs.202507191
