近日，北京化工大学材料科学与工程学院齐胜利教授团队在《Angewandte Chemie International Edition》上发表了题为“Structure Tailoring Enabled Self-Catalyzed Imidization for Engineering a Highly Adhesive and Ion-Conductive Polyimide Network Toward Ultra-Stable Silicon Anodes”的研究论文。通过自催化实现低至185 ℃的聚酰亚胺亚胺化，突破传统300 ℃高温工艺难题，为硅基负极的超长循环稳定提供了新策略。
硅在锂化与脱锂化过程中过大的体积变化和连续的界面副反应导致其容量衰减严重，阻碍了硅基负极的产业化推广。聚酰亚胺（PI）粘结剂凭借出色的力学强度和高度可调控的分子结构，在抑制硅基负极体积膨胀方面发挥着重要作用。然而，目前 PI 的制备通常依赖于聚酰胺酸在约 300 ℃ 高温下进行亚胺化，不仅显著增加了生产能耗与成本，也带来工艺复杂性。另一种方法是在合成过程中引入吡啶、喹啉等小分子催化剂实现化学亚胺化，但在后续处理阶段容易导致小分子残留问题。本研究通过在PI主链中引入具有碱催化作用的吡啶与嘧啶单元，开发了一种低温自催化亚胺化（185 ℃）策略，制备了高粘附性且离子导电性能优异的 PIy-185 ℃粘结剂抑制并缓解硅负极体积膨胀。Si@PIy-185 ℃ 负极在 1 A g-1 条件下循环 1000 圈后仍保持 1118.6 mAh g-1 的高比容量，进一步构建的 SiOx@PIy-185 ℃//NCM811 全电池在 100 圈循环后仍保持 87.8% 的容量保持率，充分证明了该低温亚胺化PI粘结剂在高能量密度锂离子电池中的应用潜力。
北京化工大学博士研究生康永军为论文的第一作者，材料科学与工程学院齐胜利教授为本论文的通讯作者，北京化工大学为第一完成单位。该研究得到了国家自然科学基金与中央高校基本科研业务费的支持。
原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.4669180
