近日，材料科学与工程学院陈仕谋教授/肖莹副教授团队在《Angewandte Chemie International Edition》上发表了题为“Fast-Kinetic and Stable Li-CO₂ Batteries Driven by an Oxygen-Defective Cu₂O-ZnNb₂O₆ Catalyst through d-p-d Orbital Hybridization”的研究论文。该工作创新性地提出一种基于d-p-d轨道杂化的界面电子结构调控策略，通过设计富含氧空位的低成本Cu₂O-ZnNb₂O₆（V_O-CZNO）催化剂，成功优化了Li-CO₂电池的界面电子结构，并实现了对放电产物形貌的有效调控，从而显著提升了电池的反应动力学性能与循环稳定性。

Li-CO₂电池兼具CO₂资源化利用与高能量密度储能的双重优势，被认为是极具潜力的新一代储能体系。然而，在实际应用中，复杂的气-液-固三相反应动力学缓慢，放电过程中生成的Li₂CO₃等绝缘产物容易覆盖催化活性位点，而其高能垒的分解过程又会引发较大的充电过电位，导致电解液分解、副反应加剧以及循环寿命短等问题。针对上述挑战，本研究创新性地设计了富含氧空位的Cu₂O-ZnNb₂O₆异质结构催化剂。研究发现，Cu-O-Nb界面形成的d-p-d电子传输通道能够有效重构界面电子结构，增强对CO₂的吸附与活化能力，削弱Li₂CO₃中的Li-O键，并促进Li⁺迁移与电荷转移，从而加速Li₂CO₃的可逆分解动力学。基于V_O-CZNO催化剂的Li-CO₂电池在100 mA g^-1的电流密度下可稳定循环超过5400小时，在1000 mA g^-1的高倍率条件下仍能保持1.6 V的低过电位。同时，Li-CO₂软包电池实现了484圈的稳定循环，展现出优异的倍率性能和应用潜力。该研究为高性能金属-CO₂电池的催化剂设计提供了新的理论依据。

该工作第一作者为北京化工大学材料学院2023级硕士生肖莎莎，北京化工大学陈仕谋教授、肖莹副教授为共同通讯作者，北京化工大学为第一完成单位。本工作得到了国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费等项目的资助。

论文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.7187088