近日,北京化工大学材料科学与工程学院徐斌教授团队在《Angewandte Chemie International Edition》上发表了题为“Unlocking High-Rate Sodium Storage in Hard Carbon via Interfacial Conformation Entropy Modulation in Localized High-Concentration Electrolytes”的研究论文。
该工作创新地提出“界面构型熵”(SICE)作为描述硬碳/电解液界面溶剂化结构的动态指标。为了验证这一概念,采用高通量计算筛选了具有不同空间位阻和配位特性的环醚添加剂,并通过构建局部高浓电解液调控界面溶剂化结构。其中,1,4-二氧六环(14DX)具有较大空间位阻和弱配位能力,将其作为常规醚类电解液的添加剂,有效提升了SICE。这种高构型灵活性不仅显著降低了Na+去溶剂化能垒,还诱导形成了超薄、致密且富含NaF和Na2O的无机界面层。组装的HC|Na半电池在10C倍率下循环9000次后容量保持率高达89.46%;在-20 ℃低温下循环2000次容量几乎无衰减。该工作对深入理解硬碳/电解液界面的动态演化、推动全天候高功率钠离子电池的开发具有重要参考价值。

北京化工大学材料科学与工程学院博士研究生仇斌为论文第一作者,北京化工大学徐斌教授和贵州民族大学孙宁教授为论文的共同通讯作者,北京化工大学为第一完成单位。
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.8176173